| Titre : | Synthèse de catalyseurs hétérogènes de type oxydes métalliques par plasma glidarc et caractérisation |
| Auteurs : | Charles Lardinois, Auteur ; Eric Gaigneaux, Promoteur |
| Type de document : | Travail de fin d'études |
| Editeur : | Woluwe-Saint-Lambert : Haute École Léonard de Vinci, 2022 |
| Langues: | Français |
| Index. décimale : | TFE - Chimie |
| Mots-clés: | Plasma glidarc ; catalyseurs hétérogènes ; oxydes métalliques ; post-décharge ; activité catalytique |
| Résumé : |
Les oxydes métalliques présentent des intérêts, entre autres pour leur potentiel dans la dégradation de composés organiques volatils, puisqu’ils possèdent d'excellentes capacités d'adsorption voire de catalyse tout en étant respectueux de l'environnement. Un procédé qui pourrait être utilisé pour la synthèse de ces catalyseurs est le gliding arc discharge (glidarc) plasma. La décharge de plasma glidarc est générée par un arc électrique entre deux électrodes métalliques connectées à un générateur haute tension. Il permet d’effectuer des réactions extrêmement rapides dans des conditions dites « douces » et peut être considéré comme vert et bon marché. Avec l'air humide comme gaz d'alimentation insufflé entre les électrodes par une buse, HO• et NO• sont les principales espèces radicalaires produites. Dirigées vers des solutions métalliques, elles sont capables de participer aux réactions d’oxydo-réduction in situ. Il y a également d’autres espèces produites dans le plasma qui arrivent à la surface du liquide et pourraient participer aux réactions de post-décharge (PD) une fois le plasma éteint.
Afin de précipiter des (oxo)(hydr)oxydes métalliques, nous avons exposé différentes solutions métalliques au plasma glidarc. Ceci a eu comme effet l’acidification de solutions précurseurs de SnCl2 et SnSO4, accompagné de la précipitation d’un solide. Lorsqu’une solution de TiCl3 a été exposée au plasma, il n’y a pas de précipité qui ait été obtenu. Par contre, une post-décharge de 2 jours à température ambiante a permis d’obtenir un précipité. D’après la DRX des précipités obtenus à partir de SnCl2 et SnSO4, la phase cristalline dont ces catalyseurs sont constitués est la cassitérite (SnO2) de système cristallin tétragonal. Celle du catalyseur synthétisé partir de TiCl3 est le rutile (TiO2), également de système cristallin tétragonal. Ces synthèses peuvent être expliquées par des équations d’oxydoréduction mettant en jeu OH• comme agent oxydant. L’XPS a confirmé que le ratio Sn/O à la surface des catalyseurs synthétisés à partir de précurseurs d’étain est de 0,5, ce qui confirme que le produit obtenu est le SnO2. La physisorption d'azote, utilisée pour déterminer la surface spécifique et la taille des pores, a permis de déterminer que les catalyseurs synthétisés sont mésoporeux. Les performances catalytiques des oxydes synthétisés ont ensuite été évaluées dans une réaction d’oxydation totale du benzène. Lors de ce test catalytique, nous observons un plus haut taux de conversion du benzène et une T50 (température à laquelle 50% du benzène est converti) plus basse (≃380°C) lorsque la réaction se fait en présence des catalyseurs SnO2. Nous observons également que les catalyseurs SnO2 synthétisés deviennent moins performants après plusieurs jours de PD à Tamb puisque la T50 est plus élevée. Ceci peut être expliqué par leur surface spécifique inférieure et la présence d’impuretés provenant du précurseur à leur surface. La surface spécifique faible de ces catalyseurs obtenus après plusieurs jours de PD à Tamb peut être dûe aux réactions de post-décharge, mais également au mûrissement d'Ostwald. Pour finir, le benzène est mieux converti avec le catalyseur SnO2 synthétisé à partir de SnCl2 qu’à partir de SnSO4. Ceci peut être expliqué par le fait que les impuretés soufrées sur la surface des catalyseurs sont plus néfastes pour les performances catalytiques que celles chlorées. |
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| Disponible en ligne : | Oui |
| Lieu du stage : | UCL / SST / IMCN / MOST |
| Département du TFE : | Chimie |
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